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近日，半導體所半導體超晶格國家重點實驗室在二維半導體WS2中研究了布里淵邊界聲學聲子與暗激子之間量子干涉導致的法諾(Fano)共振行為(示意見圖1a,b)，并揭示了對稱性在其中扮演的重要作用。2023年1月06日，相關研究成果以“少數層WS2中暗激子與邊界聲學聲子的量子干涉”(Quantum interference between dark-excitons and zone-edged acoustic phonons in few-layer WS2)在線發(fā)表于《自然·通訊》(Nature Communications)。
由于庫倫屏蔽減弱，低維半導體材料的光學性質主要由激子決定。除了為大家熟悉的可通過光學上直接躍遷來觀測的亮激子外，暗激子卻難以直接觀測。暗激子的復合往往需要其他元激發(fā)如聲子等的協(xié)助。因此共振拉曼散射是比較理想的研究暗激子等的實驗手段。近年來，二維半導體過渡金屬二硫化物，如MoS2，WS2等具有強的光-物質相互作用，能帶上具有豐富的能谷結構，如同時具有Γ、K、Q等能谷，在布里淵區(qū)不同位置且能量接近，是研究暗激子及與聲子相互作用的絕佳平臺。
研究團隊首先通過不同數值孔徑下的光致發(fā)光(PL)譜確認了少數層WS2亮態(tài)A激子與自旋禁戒暗態(tài)A激子的存在(見圖1c,d)。對于多層WS2，其導帶底從K谷變?yōu)镼谷，而Q-K之間躍遷的動量正好可由布里淵邊界M點聲子的波矢來補償(見圖1b,e)。因此邊界M點的一階聲子就有可能通過拉曼光譜直接進行測量，在這個過程中預期能觀察由導帶Q谷的電子和價帶K谷空穴形成的暗激子。
研究團隊選擇了與暗態(tài)A激子共振的激發(fā)激光，進行了低溫拉曼光譜的測量。如先期預期，在該共振激發(fā)下不僅邊界M點一階聲學聲子的拉曼光譜可以被實驗觀測到(TA(M), ZA(M)和LA(M))，并且還發(fā)現了這些拉曼模式表現為不對稱的Fano線型，且與平面內剪切聲子的Fano線型呈現出鏡像分布的現象(見圖2a,c)。特別是在雙層WS2中，暗激子-聲子的強耦合導致其ZA(M)聲學模式表現為一個Fano?凹陷?（對應相消干涉行為）而非Fano?峰?（對應相漲干涉行為）。Fano共振來源于連續(xù)態(tài)和分立態(tài)之間的量子干涉。通過理論分析，研究團隊確定了連續(xù)態(tài)來源于K谷空穴和Q谷電子所形成的暗激子態(tài)，而分立態(tài)來源于M點聲子。自于暗激子的長壽命特征以及二維激子低的態(tài)密度，在光激發(fā)下暗激子形成準連續(xù)態(tài)。進一步地，研究團隊通過改變激發(fā)光波長（改變激子的馳豫通道以及參與聲子的模式從而破壞共振條件）和變溫拉曼光譜（改變激子能量從而破壞共振條件）對上述結果與理論解釋進行了驗證。最后，研究團隊從對稱性角度分析了平面內剪切模聲子，邊界聲學聲子和暗激子耦合的物理機制，揭示了聲子振動方向以及激子對稱性對它們之間耦合的重要角色。
譚青海博士（現為新加坡南洋理工大學博后）和廈門大學李運美副教授為本論文共同第一作者。譚平恒研究員和張俊研究員為論文共同通訊作者。主要合作者還包括新加坡南洋理工大學高煒博教授，法國Toulouse大學Xavier Marie教授等。
圖1.Fano共振示意圖，暗激子躍遷示意圖，亮激子暗激子的實驗觀測以及布里淵區(qū)QK與ΓM波矢匹配示意圖。
圖2.邊界聲學聲子Fano共振的實驗觀測與振動示意圖。
編輯：木心
